Künstlerpersönlichkeiten von internationaler Bedeutung und Ausstrahlung haben ihren Beitrag zu dieser qualitätvollen Kollektion deutscher Nachkriegskunst geleistet. Zu ihr gehören die Multiples von Joseph Beuys der Stiftung Ulbricht sowie Werkblöcke von Georg Baselitz, Gotthard Graubner, Anselm Kiefer, Imi Knoebel, Palermo, Sigmar Polke, Gerhard Richter und Ulrich Rückriem. Doch auch die klassische Moderne ist im Kunstmuseum Bonn gut vertreten. Hervorzuheben sind die Gemälde des Malers August Macke und die der Rheinischen Expressionisten sowie die Werke des aus Brühl stammenden Max Ernst, der, ähnlich wie August Macke, den lokalen Bezug mit einer internationalen Bedeutung seines Schaffens verbindet.

Für das Kunstmuseum Bonn hat die Künstlerin Katharina Grosse 2011 mit „In seven days time“ eine spektakuläre Außen­arbeit entwickelt, die einen vollkommen neuen Schritt in ihrem Œuvre darstellt. Es han­delt sich dabei um eine knapp sieben Meter hohe und zwanzig Meter lange, nach außen ge­wölbte unregelmäßige „Scherbenform“ aus Fiberglas, die an der zentralen Längswand des Mu­seums „lehnt“, und dabei in einen differenzierten Dialog mit der Architektur Axel Schultes tritt.